采用金属镁作为负极的可充电镁电池具有资源丰富、理论比能量高、无锂枝晶生长、安全性好、价格低廉等潜在的优点。然而,由于二价Mg2 的极性较大、Mg2 嵌入到正极材料中的动力学缓慢等问题,严重制约了镁电池的实际性能。到目前为止,在镁电池中只有少数的金属/合金型或离子嵌入型负极材料表现出合适的放电容量和循环稳定性。
为了改善镁电池电极材料的综合性能,必需对其原子结构和表界面进行优化设计。电极材料中的晶格缺陷,例如氧空位,对于过渡金属氧化物的物理和化学性质有很大影响。电极材料中的氧空位可以促进电子和离子的传输,有效提高电池的电化学性能。
南京大学化学化工学院金钟教授和马晶教授团队密切合作,提出了一种新的原子取代方法,以超薄TiS2纳米片为前驱体来合成含有丰富氧空位(OVs)的超薄、多孔、黑色TiO2-x (B-TiO2-x)纳米片,用于镁电池负极材料。
图1. B-TiO2-x超薄纳米片的合成示意图、形貌和储镁性能。
实验结果和DFT理论计算均证实,B-TiO2-x电极材料中存在的大量OVs能够显著提高材料的导电性和提供大量的镁离子存储位点,并表现出了较快的电化学反应动力学和优异的比容量和循环稳定性。该工作证明利用缺陷工程策略可以有效改善镁电池电极材料的整体电化学性能。
图2. DFT理论计算结果证实B-TiO2-x超薄纳米片的氧空位有利于镁离子存储。
这一成果以“Atomic Substitution Enabled Synthesis of Vacancy-Rich Two-Dimensional Black TiO2-x Nanoflakes for High-Performance Rechargeable Magnesium Batteries”为题发表在ACS Nano 2018, 12, 12492-12502上。关注材料科学与工程公众号学习更多知识。该研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、江苏省杰出青年基金、江苏省双创人才计划等项目的资助。
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